項(xiàng)目簡(jiǎn)介:   本項(xiàng)目屬化學(xué)科學(xué)中的電分析化學(xué)(電化學(xué)分析)的前沿領(lǐng)域。

      本項(xiàng)目從電極功能界面修飾著手,以若干重要的生物分子如核酸、蛋白質(zhì)(酶)、神經(jīng)遞質(zhì)等為模型化合物,引入納米技術(shù)和生化技術(shù),對(duì)多種基材、不同類型的電極系統(tǒng)開(kāi)展了旨在構(gòu)建仿生催化界面和傳感器件原型,并建立新型電分析方法的系統(tǒng)、深入的研究。

      在微電極理論和應(yīng)用方面,引進(jìn)新概念,發(fā)現(xiàn)新效應(yīng),解決了一系列復(fù)雜體系穩(wěn)態(tài)電流表達(dá)式的求解問(wèn)題;導(dǎo)出了陣列微帶電極的電流表達(dá)式以及測(cè)定方法;創(chuàng)建了十多種在微盤(pán)、微柱、微帶及陣列微帶電極上了靈敏測(cè)定生物分子的新型生物傳感器。

      在生物電化學(xué)基礎(chǔ)與應(yīng)用研究方面,提出了不同類型膜(包括有機(jī)聚合膜、無(wú)機(jī)配合物膜和自組裝單層膜等)構(gòu)建的方法,揭示了生物分子的界面性質(zhì),建立了核酸、蛋白質(zhì)(酶)、輔酶和生物活性小分子的高靈敏、選擇的電分析方法。

      在新型納米仿生界面的構(gòu)建與生物傳感方面,率先將納米粒子作為電子導(dǎo)線引入電極表面,促進(jìn)酶和蛋白質(zhì)的界面反應(yīng),其橋聯(lián)作用使固定化生物分子的活性得以持久保持;創(chuàng)立了多種構(gòu)建納米仿生界面的方法,研制成一批響應(yīng)快、靈敏度高、壽命長(zhǎng)的生物傳感器;開(kāi)創(chuàng)了在場(chǎng)效應(yīng)管絕緣柵界面的納米組裝,研制成國(guó)際上第一支納米粒子修飾的場(chǎng)效應(yīng)管生物傳感器;發(fā)現(xiàn)了納米粒子的電子導(dǎo)線作用、放大效應(yīng)和新的反應(yīng)特性。

      在流動(dòng)體系聯(lián)用檢測(cè)新方法方面,建立了酶、核苷酸、嘌呤堿基、氨基酸、寡糖、神經(jīng)遞質(zhì)、有機(jī)酸等重要生化物質(zhì)靈敏的毛細(xì)管電泳電化學(xué)檢測(cè)新體系。發(fā)明了芯片電泳安培檢測(cè)新方法,此法既可檢測(cè)電活性物質(zhì),又可檢測(cè)非電活性物質(zhì),拓寬了電化學(xué)方法在芯片實(shí)驗(yàn)室中的應(yīng)用范圍。

      本項(xiàng)目共發(fā)表SCI論文140篇,被SCI他引1887篇次,10篇代表性論文被SCI他引330篇次,單篇最高他引95篇次。引文作者來(lái)自美、英、德、日等20余個(gè)國(guó)家。本項(xiàng)目共培養(yǎng)研究生50余名。

      主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn):

      1. 首次提出穩(wěn)態(tài)反應(yīng)-擴(kuò)散層概念,解決了一系列微電極上耦聯(lián)均相化學(xué)反應(yīng)和多步電極過(guò)程復(fù)雜體系穩(wěn)態(tài)電流的求解問(wèn)題;對(duì)幾類構(gòu)型的微電極過(guò)程,引進(jìn)"等效傳質(zhì)"、"等濃度面"概念,解決了擴(kuò)散傳質(zhì)速率的歸一化問(wèn)題,揭示了"屏蔽效應(yīng)"和"滯留效應(yīng)",提出了陣列微帶電極的電流方程并實(shí)驗(yàn)證明,建立了相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)方法。在微電極新技術(shù)的理論和方法上有原始性的創(chuàng)新。(代表作1)(電化學(xué)分析)

      2. 創(chuàng)造性地對(duì)碳基電極材料進(jìn)行有機(jī)染料類聚合膜修飾(碳纖維)與電化學(xué)調(diào)控極化處理(玻碳),形成對(duì)生物大分子血紅素蛋白類有特異催化性能以及對(duì)單鏈DNA有特異識(shí)別和檢測(cè)能力的仿生界面;率先將金屬Ag用于蛋白質(zhì)類電子傳遞和界面行為的研究,并對(duì)Pt、Au、Ag等金屬基(微)電極進(jìn)行無(wú)機(jī)、有機(jī)聚合物膜和自組裝膜修飾,形成對(duì)生物小分子(神經(jīng)遞質(zhì)等)和蛋白質(zhì)具有優(yōu)良催化性能和促進(jìn)界面電子傳遞的仿生界面。開(kāi)拓了對(duì)兩類電極、兩類生物物質(zhì)性能研究和靈敏測(cè)定的領(lǐng)域。(代表作2,3)(電化學(xué)分析)

      3. 首先將納米金膠作為電子導(dǎo)線引入電極表面,發(fā)現(xiàn)其橋聯(lián)作用并可使固定化酶和蛋白質(zhì)的活性得以持久保持,使酶/蛋白質(zhì)等生物大分子的直接電化學(xué)變得容易進(jìn)行,在此基礎(chǔ)上創(chuàng)立了多種構(gòu)建納米仿生界面的方法,為研制高性能的無(wú)試劑生物傳感器開(kāi)辟了新途徑,研制成一批響應(yīng)快、靈敏度高、壽命長(zhǎng)的生物分子傳感器件。(代表作4,5,6,7)(電化學(xué)分析)

      4. 首次將納米粒子引入離子敏場(chǎng)效應(yīng)管(ISFET)的柵極,研制成國(guó)際上第一支納米粒子修飾的性能優(yōu)良的場(chǎng)效應(yīng)管生物傳感器;發(fā)現(xiàn)納米MnO2相對(duì)于微米MnO2性質(zhì)的突變,據(jù)此研制成多種靈敏度高,壽命長(zhǎng)的ENFET傳感器件。并據(jù)此提出了一種新的有效消除共存物質(zhì)對(duì)被測(cè)物質(zhì)如抗壞血酸對(duì)葡萄糖、乳酸等檢測(cè)干擾的方法。(代表作8)(電化學(xué)分析)

      5. 發(fā)現(xiàn)微流控芯片上驅(qū)動(dòng)物質(zhì)遷移實(shí)現(xiàn)分離的高壓電場(chǎng)對(duì)低電平電化學(xué)檢測(cè)系統(tǒng)的干擾因素(通常必須設(shè)法排除)可成為建立新測(cè)定方法的原理,據(jù)此發(fā)明了一種新型芯片毛細(xì)管電泳電化學(xué)安培檢測(cè)法。它在同一系統(tǒng)中,既可對(duì)電活性的物質(zhì)進(jìn)行檢測(cè),同時(shí)又能定量檢測(cè)非電活性物質(zhì),解決了長(zhǎng)期以來(lái)困惑微通道中分離高壓電場(chǎng)對(duì)電化學(xué)測(cè)定系統(tǒng)的耦合干擾的難題;同時(shí)建立了多種動(dòng)態(tài)修飾PDMS芯片生物分析新體系;提出了酶、核苷酸、嘌呤堿基、氨基酸、寡糖、神經(jīng)遞質(zhì)、有機(jī)酸等重要生化物質(zhì)靈敏的毛細(xì)管電泳電化學(xué)檢測(cè)新方法。(代表作9,10)(電化學(xué)分析)

      主要完成人:

      1.  陳洪淵

      此項(xiàng)目的負(fù)責(zé)人,全面負(fù)責(zé)和具體指導(dǎo)該項(xiàng)目的設(shè)計(jì)與研究,對(duì)發(fā)現(xiàn)點(diǎn)1、2、3、4、5和全部代表作作出了貢獻(xiàn)。在該項(xiàng)研究中投入的工作量占本人工作量的80%以上。

      2.  徐靜娟

      參與建立了多種納米仿生界面的制備方法,發(fā)現(xiàn)納米MnO2的特異性,并研制成國(guó)際上第一支納米粒子修飾的場(chǎng)效應(yīng)晶體管生物傳感器,創(chuàng)建了芯片電泳安培檢測(cè)新方法。對(duì)發(fā)現(xiàn)點(diǎn)3、4、5和代表作5、6、7、8、9、10作出了貢獻(xiàn)。在該項(xiàng)研究中投入的工作量占本人工作量的80%以上。

      10篇代表性論文:

      1.   The application of the concept of the steady-state reaction diffusion layer to a study of the electrode processes with multistep reactions at microelectrodes under steady-state conditions, J Electroan

      2.   Methylene-blue perfluorosulfonated ionomer modified microcylinder carbon-fiber electrode and its application for the determination of hemoglobin Anal Chem 66, 4538-4542

      3.   Catalytic oxidation of dopamine at a microdisk platinum electrode modified by electrodeposition of nickel hexacyanoferrate and Nafion(R) J Electroanal Chem, 408, 219-223

      4.   Hydrogen peroxide sensor based on horseradish peroxidase-labeled Au colloids immobilized on gold electrode surface by cysteamine monolayer Anal Chim Acta 391, 73-82

      5.   Interfacing Cytochrome c to Electrodes with a DNA - carbon Nanotube Composite Film, Electrochem Commun, 4(6), 506-509

      6.   Electrochemically deposited nanocomposite of chitosan and carbon nanotubes for biosensor application Chem Commun, (16), 2169-2171

      7.   Multilayer membranes via layer-by-layer deposition of organic polymer protected Prussian blue nanoparticles and glucose oxidase for glucose biosensing, Langmuir, 21(21): 9630-9634

      8.   A sensitive biosensor for lactate based on layer-by-layer assembling MnO2 nanoparticles and lactate oxidase on ion-sensitive field-effect transistors Chem Commun, (6), 792-794

      9.   Electrochemical Detection Method for Non-electroactive and Electroactive Analytes in Microchip Electrophoresis. Anal. Chem, 76(23), 6902-6907

      10.  A Dynamically Modified Microfluidic Poly(dimethylsiloxane) Chip with Electrochemical Detection for Biological Analysis, Electrophoresis, 23(20), 3558-3566

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